气溶胶消光系数反演PM2.5质量浓度方法研究

第卷第期年月

49S2202011

Vol.49No.S2Nov.2020

红外与激光工程

InfraredandLarEngineering

气溶胶消光系数反演PM质量浓度方法研究

2.5

张文娟，吕波，孙凤娟，王治非，吕晨，付华轩，李敏，边萌

*

(山东省济南生态环境监测中心，山东济南250101)

摘要：

2017年11月1日~2018年5月15日在济南市泉城广场空气质量监测点位开展微脉冲激光

雷达水

平探测，实验期间能见度、常规污染物浓度以及PM化学组分同步观测，定义能见度仪所在

2.5

处为参考层处，采用Fernald方法计算水平气溶胶消光系数，进一步利用线性回归模型建立PM浓

2.5

度、消光系数、PM化学组分之间的关系式，通过趋势比对、相关系数和标准化平均偏差研究该关系

2.5

式的反演精度。结果显示：结合能见度仪反演消光系数更为准确；反演的消光系数与PM质量浓度

2.5

之间具有较好的正相关关系(相关系数R=0.75)，同时消光系数、PM质量浓度均与PM化学组分中

2.52.5

的

SO、NH、OC、NO、EC有较高的相关性，利用线性回归模型建立PM浓度、消光系数、PM化

443

2.52.5

学

组分之间的关系式，该定量关系式反演的PM质量浓度与实际监测值在趋势上基本一致，二者相

2.5

关性

较好，相关系数为0.83。标准化平均偏差为18%，相对偏离程度较小。

关键词：

微脉冲激光雷达；能见度；Fernald；水平消光系数；化学组分；PM质量浓度

2.5

中图分类号：文献标志码：：

X831ADOI10.3788/IRLA20200367

2-+-

RearchoninversionmethodofPMmassconcentrationbyaerosol

2.5

extinctioncoefficient

ZhangWenjuan,LvBo,SunFengjuan,WangZhifei,LvChen,FuHuaxuan,LiMin,BianMeng

*

(JinanEnvironmentalMonitoringCenterofShandongProvince,Jinan250101,China)

Abstract:FromNovember1,2017toMay15,2018,themicro-pullidarleveldetectionwascarried

outattheQuanchengSquaresubstationinJinan.Duringtheexperiment,thevisibilitymeter,conventional

pollutantmonitoringandPM

2.5

chemicalcompositionmonitoringweresimultaneouslyobrved.Inthis

experiment,thevisibilitymeterwasdefinedasthereferencelayer.Andthehorizontalaerosolextinction

coefficientwascalculatedbyusingtheFernaldmethod.TherelationshipamongPM

2.5

concentration,

extinctioncoefficientandPM

2.5

chemicalcomponentswasestablishedbylinearregressionmodel.The

inversionaccuracyoftherelationshipwasstudiedbytrendcomparison,correlationcoefficientand

standardizedmeandeviation.Theresultsshowthattheextinctioncoefficientismoreaccurateby

combiningwithvisibilitymeter;theinverextinctioncoefficienthasagoodpositivecorrelationwith

PM

2.52.5

massconcentration(correlationcoefficientR=0.75),andtheextinctioncoefficientandPMmass

concentrationareallrelatedtoO

443

,NH,OC,NO,ECinPMchemicalcomponents.Therelationship

2.5

amongPM

2.52.5

concentration,extinctioncoefficientandchemicalcomponentsofPMisestablishedby

收稿日期：；修订日期：

2020-09-142020-10-15

2-+-

基金项目：山东省重点研发计划；济南市科技局社会民生专项

(2015GGH301002)(201807008)

作者简介：张文娟，女，工程师，硕士，主要从事激光雷达和空气质量预报等方面的研究。

(1987-)Email:

20200367-1

红外与激光工程

第

S249

期第卷

linearregressionmodel.ThemassconcentrationofPMretrievedfromthequantitativerelationshipis

2.5

basicallyconsistentwiththeactualmonitoringvalue,andthecorrelationnumberis0.83.Theaverage

standarddeviationis18%,andtherelativedeviationissmall.

Keywords:MPL;visibility;Fernald;horizontalextinctioncoefficient;chemicalcomposition;

PM

2.5

massconcentration

路径上的反演精度。而且目前大部分的研究仅根据消

0

引言

大气气溶胶是由悬浮在大气中的多种固体或液

光系数来反演质量浓度，即：，在此基

PM(PM)

2.52.5

ρ

础

上进一步考虑不同化学组分的影响，建立三

PM

2.5

者之间的定量关系，为区域污染防治提供参考。

体微粒共同组成的多相体系。气溶胶对太阳辐射

[1]

有着散射和吸收的作用，同时作为云凝结核参与云

形成，直接或者间接的影响地球生态系统、大气光学

特性、云降雨等，在大气物理化学过程中扮演着重要

的

角色。随着城市工业化发展，大气污染日益严

[2-3]

重，气候变化日益复杂，给人们的身体健康带来严重

危害。气溶胶浓度增加是城市大气污染、能见度下降

的根本原因。

城市近地面气溶胶分布随时空快速变化，实时

监测城市近地面气溶胶分布情况，越来越受到人们

的关注。而地基定点监测只能获取有限位置区域

[4]

内的气溶胶浓度情况，缺乏对气溶胶分布的立体观

测。激光雷达的出现为大气气溶胶大范围、高频率的

探测研究提供了有力工具，可实时探测污染物的空

间分布、起源、以及物理光学属性，为了解气溶胶光

学

特性的空间分布和时间变化及其环境效应的观测

研究提供了可靠的技术手段。

[5-9]

消光系数是气溶胶颗粒物光学性质的关键参

数，是研究气溶胶辐射效应及其对大气污染、能见

[10]

度影响的重要基础。利用激光雷达反演水平探测大

气气溶胶消光系数通常采用分段斜率法和

Fernald

法相结合的方法，但该方法反演消光系数时存

[11-14]

在

一定误差。因此确定边界层是精确反演大气气溶

胶消光系数前提。不同气溶胶化学组分具有不同的

光学特性，并且其消光贡献差别很大。气溶胶消光

[15]

除与化学组分变化密切相关，还取决于质量浓度大

小，研究气溶胶消光系数、化学组分、颗粒物质量浓

度关系具有重要意义。

[16-18]

文中提出结合能见度仪与激光雷达同步观测，

寻求一种新的参考层确定方法，采用方法反

Fernald

演水

平气溶胶消光系数，提高激光雷达在整个探测

1

研究方法

1.1

实验仪器

1.1.1微脉冲激光雷达

微脉冲激光雷达探测数据来源于位于济南市泉

城广场空气质量监测点位的微脉冲激光雷达北京

(

艾沃思科技有限公司生产。该激光雷达发射波长为

)

532nm2500kHz15m

，频率为，空间分辨率为。观

测期间采用水平扫描模式，工作方式是连续观测，累

积时间是每一条探空廓线。激光雷达数据进

3min

行反演前经背景噪声订正、重叠因子订正及距离订

正等预处理过程。

1.1.2能见度仪

能见度仪采用英国公司生产的

BiralHSSVPF-

730

能见度天气现象传感器。该能见度仪采用前向

散射测量方式，测量范围在。

10~75km

1.1.3(PM)数据

ρ

2.5

ρ

(PM)

2.5

数据来源于济南市环境监测中心环境

空

气质量自动监测站自动监测数据，监测仪器均采

用美国颗粒物监测仪。

BAM-1020

1.1.4PM化学组分数据

2.5

化学组分分析主要对中碳质组分、、

PM(OCEC)

2.5

水溶性离子进行分析。碳质组分、浓度采用

(OCEC)

DRI2000A

有机碳元素碳分析仪进行测量，其原理是

热光法；水溶性离子采用离子色谱法进行测定。

水溶性离子数据采用在线

MARGAADI2080

气体组分及气溶胶监测仪，该仪器由采样系统、分析

系统和一个整合控制系统组成，能够连续测量气溶

胶中的水溶性离子成分、、、等）和

(NONHSONa

344

痕量气体（、、等。

NHSOHNO)

322

-+2-

+

20200367-2

红外与激光工程

第

S249

期第卷

样品采集地点在济南市市监测站子站，每天采选择不含气溶胶的洁净层，根据最小值法或者斜距法

集个样品。采样仪器为康姆德润达一体式自动换选确定参考层所在位置。但是在使用方法

2Fernald

膜颗粒物采样仪，流量为，采计算水平气溶胶消光系数时，该方法难以完成，目前

(PNS16T-3.1)16.7L/min

样时间为。常采用分段斜率法和法相结合的方法在此

23hFernald(

分别选取所用滤膜为直径的石英纤维称常规法。该研究提出结合能见度仪寻求一种新的

47mm)

滤膜和直径为的特氟龙滤膜。采样前石英纤参考层确定方法在此称能见度参考点法：

47mm()

维滤膜置于马弗炉下煅烧，恒温恒湿

450℃4h(20±

[4,19]

由定律：，其中，为

Koschmieder=exp(-V)V

εσ

kk

水平能见度，计算得到水平能见度方程：

1)℃(50±5)%48h

，条件下平衡。特氟龙滤膜同样恒

温恒湿条件下平衡。

48h

V=-ln/(1)

k

εσ

1.2

实验设计

该次实验于年月日年月日

2017111~2018515

开展。散射激光雷达置于泉城广场站点，水平向

Mie

东探

测，探测路径经过市监测站站点和开发区站点。

定义开发区站点为参考层所在处，并在开发区站点

同步设置水平能见度仪，结合水平能见度仪，利用

式中：为一个与人眼视觉特征有关的物理量，正常

ε

人眼的平均亮度对比感阈。因此可得到水平

ε

=0.02

能见度方程：

V=3.912/(2)

k

σ

激光雷达发射频率为，与人眼最为敏感

532nm

的

550nm

波长很接近，故可以用参考层处的水平

[20]

能见度求得参考层处的大气水平消光系数值。水平

探

测时，大气分子的后向散射系数和消光系

β

mol

(r)

数

σ

mol

(r)

为一固定数值。高度为监测地点的海拔高

度

，的数值根据美国标准大气模式算出，进一

β

mol

(r)

步根据，计算得。该研究中，气溶

Fernald

法反演求得有效探测路径上的消光系数。市

监测站站点位于有效探测路径上，且市监测站配备

有在线气体及气溶胶监测仪、

MARGAADI2080

OCECPM

碳气溶胶分析仪，可获得同步化学组分

2.5

数据。

2Fernald

激光雷达结合能见度仪采用法

反演水平气溶胶消光系数

利用方法反演大气气溶胶消光系数时，

Fernald

需要先确定参考层以及该处气溶胶消光系数。

σ

mol

(r)

8

π

σ

mol

(r)

=

β

mol

(r)3

胶消光后向散射比。

S(R)=50

a

为验证结合能见度仪反演消光系数的效果，对

比与常规法反演的消光系数。图、所示

ρ

(PM)12

2.5

分别是年月日距离处的消光系

2018571500m

Fernald

方法用于计算垂直廓线时，选取参考层时一般

图距离处的消光系数反演结果与对比情况

11500m(PM)

ρ

2.5

Fig.1ComparisonofextinctioncoefficientinversionresultswithPMmassconcentrationfrom1500m

2.5

20200367-3

红外与激光工程

第

S249

期第卷

图距离处的消光系数反演结果与对比情况

23500m(PM)

ρ

2.5

Fig.2ComparisonofextinctioncoefficientinversionresultswithPMmassconcentrationfrom3500m

2.5

数反演结果与该处对比情况、距离处，信号远端处其相关系数由提高至

ρ

(PM)3500m3500m0.22

2.5

的消光系数反演结果与该处对比情况。

ρ

(PM)

2.5

从图、可以看出，距离处时，能见度

121500m

参考点法与常规法反演的消光系数趋势一致，并且

与实测的变化趋势也较为一致，两种算法效

ρ

(PM)

2.5

果基本

一致；当距离处时，常规法反演的消

3500m

光系数趋势不能较好的反映实测的变化情

ρ

(PM)

2.5

况

，而能见度参考点法与实测的变化趋势较

ρ

(PM)

2.5

为一致。研究消光系数值与实测的相关系

ρ

(PM)

2.5

数

0.58

，可见能见度参考点法更为准确反演参考层以

内的消光系数。

3(PM)

ρ

2.5

反演方法

3.1(PM)

ρ

2.5

与气溶胶消光系数相关性分析

图为年月日月日激光雷达反

32018322~510

演

的气溶胶消光系数与的时间分布图。从图

ρ

(PM)3

2.5

可看出，气溶胶消光系数与的分布趋势基本一

ρ

(PM)

2.5

图激光雷达反演的消光系数与的时间分布

3(PM)

ρ

2.5

Fig.3TimedistributionofPMmassconcentrationandextinctioncoefficientretrievedbyMPL

2.5

致，表明气溶胶消光系数反演具有可行性。所示是利用消光系数与同期进行回归分析。

ρρ

(PM)(PM)

2.52.5

由于水汽对激光衰减作用影响较大，前期研究

中发现

当相对湿度大于时，导致激光雷达的有

80%

效

探测距离变短，消光系数与趋势变化较

ρ

(PM)

2.5

大。剔除相对湿度大于时的消光数据，除去停

80%

电、设备故障等因素，共计得到个样本，图

16004

激光雷达反演的消光系数与之间具有

ρ

(PM)

2.5

较

好的正相关关系，相关系数。利用软

R=0.75SPSS

件对与激光雷达反演的消光系数进行回归

ρ

(PM)

2.5

分析，拟合得到与激光雷达反演的消光系数

ρ

(PM)

2.5

之间的定量关系式：

20200367-4

红外与激光工程

第

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期第卷

Y=81.853X×32.718(3)

ρ

(PM5)

；为散式中：·为小时值，

XMieYm(PM)μg

-1

ρ

(PM5)

ρ

2.5

-3

射激光雷达反演得到的消光系数小时值，。

km

3.2(PM)

ρ

2.5

与化学组分相关性分析

环境空气中元素组分含量较少，该研究主要考

虑与消光系数、碳质组分、水溶性无机离子

ρ

(PM)

2.5

组分之间的相关性。表所示是与化

1(PM)PM

ρ

2.52.5

图激光雷达反演的消光系数与相关性分析

4(PM)

ρ

2.5

学组分碳质组分、水溶性无机离子之间的相关性

()

分析。

从表可以看出，与、、、

1(PM)SONHOC

ρ

2.5

44

2-+

Fig.4Correlationanalysisofextinctioncoefficientretrievedby

MPLandPM

2.5

massconcentration

表与化学组分之间相关性分析

1(PM)

ρ

2.5

Tab.1CorrelationanalysisbetweenPMandchemicalcomponents

2.5

ρ

(PM)

2.5

R0.63**0.43**0.03**0.42**0.17**0.61**0.76**0.72**-0.03**

Sig.000000000

N129812981298129812981298129812981298

--2-+

OCECF

--+

ClK

NOSONH

344

-2-+

Ca

2+

NOEC0.760.72SONHNOOCEC

3443

、相关性较高，相关系数分别为、、消光系数与、、、、相关性较高，

0.630.610.430.01(**)

、、，均通过了信度的显著性检

验。

相关系数分别为、、、、，均通过

0.800.790.720.490.36

了信度的显著性检验。

0.01(**)

3.3PM

消光系数与化学组分相关性分析

2.5

根据美国研究所得出的颗粒物消光

IMPROVE

系数

计算公式，颗粒物消光系数主要受、、

[21-22]

OCEC

3.4(PM)

ρ

2.5

与消光系数、化学组分定量关系

根据表、可以看出，化学组分中的、

12PMSO

2.5

4

2-

SONHNO

443

、、影响较大。

表所示是消光系数与化学组分碳质组

2PM(

2.5

分、水溶性无机离子之间的相关性分析。可以看出，

)

2-+-

NHOCNOEC(PM)

43

、、、对和气溶胶消光系数均

ρ

2.5

影响较大，因此在建立反演公式时，补充

ρ

(PM)

2.5

2-+-

+-

PMSONHOCNOEC

2.5

化学组分、、、、作为自变

443

表消光系数与化学组分之间相关性分析

2

Tab.2Correlationanalysisbetweenextinctioncoefficientandchemicalcomposition

ExtinctionOCECFClK

R0.49**0.36**0.22**0.15**0.02**0.72**0.80**0.79**-0.02**

Sig.000000000

N129812981298129812981298129812981298

--+

NOSONH

344

-2-+

Ca

2+

量，进一步提高反演精度。式所示：

利用软件对与激光雷达反演的消

SPSS(PM)Y=43.816X+2.085X+5.723X+1.067X+

ρ

2.5

光系数、、、、、进行多元回归统计

SONHOCNOEC

443

分析，拟合得到与激光雷达反演的消光系

ρ

(PM)

2.5

数、、、、、之间的定量关系式如公散射激光雷达反演得到的消光系数小时值，；

SONHOCNOECMiekm

443

2-+-

2-+-

(4)

ρ

(PM)

1234

1.504

X-0.762X+11.002(4)

56

式中：为质量浓度小时值，·；为

YPMμgmX

ρ

(PM)

2.5

-3

1

-1

20200367-5

红外与激光工程

第

S249

期第卷

XOCμgmXR=0.847

23

为碳质组分质量浓度小时值，·；为碳相关系数。

-3

质组分质量浓度小时值，·；水溶性离子

ECμgmX

-3

4

组分质量浓度小时值，·；为水溶性离子

SSOμgmX

45

-3

2-

4

验证

4.1

定性比对

定性比对是通过比对反演值与实测值

ρ

(PM)

2.5

随

时间变化的趋势图来判断；图所示为济南建工

5

组分质量浓度小时值，·；为水溶性离子

NHμgmX

46

-3

组分质量浓度小时值，·，样本数为个。

NOμgm1298

3

-3

-

+

图实测数据与公式反演质量浓度对比

5PM(4)PM

2.52.5

Fig.5TrendanalysisbetweenPMmonitoringdataandinversionconcentrationretrievedbyformula4

2.5

学院子站实测数据与同期散射激光雷达浓度值与实测值的对比情况。

PMMie

2.5

反演质量浓度趋势图。其中散射激光雷达

PMMie

2.5

反演质量浓度是质量浓度与消光系数、

PMPM

2.52.5

化学组分定量关系式进行反演得到。

(4)

从图可以看出，济南建工学院子站实测

5PM

2.5

数据

与同期散射激光雷达反演质量浓度

MiePM

2.5

在趋势上基本一致，散射激光雷达可较好的反

Mie

演

济南市质量浓度。

PM

2.5

表统计分析

3NMB

Tab.3NMBstatisticalanalysis

StatisticsResults

R0.83**

NMB18%

4.2

定量比对

定量比对是通过统计分析散射激光雷达反

Mie

演

PM

2.5

质量浓度值与实测值之间的偏差大小来判

断反演结果的可靠性。选取相关系数和标准化平

(R)

均偏差开展评价。相

(NormalizedMeanBias,NMB)

关系数反应变量之间线性相关程度。标准化平均偏

差反映了质量浓度反演值与实测值之间相对

PM

2.5

偏差和误差的大小，计算方法如公式所示。

(5)

图实测值与反演值的相关性分析

6PMPM

2.52.5

NMB=(5)

Σ

(C-C)

t∈T

m0

0

Fig.6CorrelationanalysisbetweenPMmeasuredconcentration

2.5

andinvertedconcentration

Σ

C

t∈T

可以看出，反演值与实测值相关性较

ρ

(PM)

2.5

好，相关系数为。二者之间的标准化平均偏差为

0.83

式中：和分别为质量浓度反演值和实测值；

CCPM

m0

2.5

TT

表示所有时刻的集合，表示集合中的元素数量。

表、图所示是根据公式反演的质量

36(4)PM

2.5

18%Mie

，相对偏离程度较小，表明散射激光雷达反

演

PM

2.5

质量浓度定量公式在济南地区具有可行性。

20200367-6

红外与激光工程

第

S249

期第卷

LarEngineering

,2019,48(7):0706001.

5

结论

通过上述分析，可以得出以下结论：

滕曼庄鹏张站业等大气气溶胶污染监测中应用的新

,,,.

型全天时户外型拉曼米散射激光雷达系统红外与激

-[J].

光

工程

,2019,48(7):0706001.

(1)

激光雷达水平探测时，提出在参考层处设置

能见度仪同步观测，根据水平能见度方程确定参考

层处的气溶胶消光系数，然后采用方法计算

Fernald

水平气溶胶消光系数，并进一步与目前的常规法对

比分析，结果显示：能见度参考点法反演消光系数更

为

合理和准确。

[4]LuXianyang,LiXuebin,QinWubin,etal.Retrievalof

horizontaldistributionofaerosolmassconcentrationbymicro

pullidar[J].

OpticsandPrecisionEngineering,2017,25

(7):1697-1704.(inChine)

鲁先洋李学彬秦武斌等微脉冲激光雷达反演气溶胶

,,,.

的水平分布光学精密工程

[J].,2017,25(7):1697-1704.

[5]FanWenzhi,QinKai,HanXu,etal.Aerosoldistribution

characteristicsinXuzhoubadonmobilelidarobrvation

[J].

ChinaEnvironmentalScience,2018,38(8):2857-2864.

(inChine)

樊文智秦凯韩旭等基于移动激光雷达观测的徐州市

,,,.

区气溶胶分布特征中国环境科学

[J].,2018,38(8):2857-

(2)PMPM

对质量浓度、气溶胶消光系数、不

2.52.5

同化学组分进行相关性研究。结果表明：消光系数与

PM

2.5

质量浓度之间具有较好的正相关关系，相关系

数

R=0.75PMSONH

；质量浓度、消光系数均与、、

2.5

44

2-+

OCNOEC

、、相关性较高。

3

(3)PMSONH

建立质量浓度与消光系数、、、

2.5

44

OCNOECY=43.816X+2.085X+

、、之间定量关系：

312

ρ

(PM)

-

2864.

2-+

[6]ZhangZhaoyang,SuLin,ChenLiangfu.Retrievaland

analysisofaerosollidarratioatveraltypicalregionsin

China[J].

ChineJournalofLars,2013,40(5):0513002.

(inChine)

张朝阳苏林陈良富中国典型地区气溶胶激光雷达比

,,.

反演与分析中国激光

[J].,2013,40(5):0513002.

-

5.723

X+1.067X+1.504X-0.762X+11.002

3456

。

(4)

分别从定性比对、定量比对两个方面验证该

定量关系式反演的质量浓度与实际监测浓度

PM

2.5

之间的偏差情况，结果显示，质量浓度反演值

PM

2.5

与

实际监测值在趋势上基本一致，二者相关性较好，

相关系数为。标准化平均偏差为，相对偏离

0.8318%

程度较小。

参考文献：

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