气溶胶光学厚度谱特征判断粒子大小方法初探
杨溯;石广玉;王标;杨红龙;赵剑琦;秦世广
【摘 要】Aerosols play important roles in earth's climate system by
scattering and absorbing radiance and changing surface radiation budge,
so they are recognized as one of the most important factors inducing
global dimming during 1960 to 1990. On the other side, aerosols can also
act as cloud condensation nuclei, changing the optical and microphysical
property, altering hydrological cycle. The aerosol particle size is an
important factor which could determine the aerosol physical and optical
characteristic, so the knowledge of the particle size information is an
urgent and necessary job for aerosol rearch. Angstrom exponent (α) is a
convenient parameter for describing particle size, in general, as α<1. 0, it
means coar particle is dominant; as α> 1.0, it means fine particle is
r, this application is bad on Angstrom power law
which is just valid for the Junge size distribution, not suitable for all
environments and locations. Improper application would introduce
considerable uncertainty and lead to misunderstanding. Fortunately,
nm, 870 nm, 1020 nm AODs, and particle volume concentration, the data
temporal ries of each site is more than one year, α, a2, a1 are derived by
least square method. The results show that although the aerosol is mixed
by fine and coar particle sometimes, α is still larger than 1. 5 which
indicate that aerosol mainly consists of fine particle in typical Angstrom
law. Correspondingly, median α (0. 8<α<1.2) also appears for fine particle
condition at which α should be larger than 1.2 in typical Angstrom law. On
the other side, when α is less than 0.75, the aerosol is dominated by coar
particle certainly which is in accord with Angstrom law. It means that α is a
good particle size indicator for coar particle but not for all conditions.
Although a2, a1 contain particle size information, they are not sufficient for
describing particle size just by themlves, they could be nice complement
to α. There is significant relationship between particle size and α, a2, a1,
when α>0.75, a2 <- 0. 5 or a2 <-0. 5, a1<-1. 0, it means that aerosol is
dominated by fine particle(Vfine/Vtotal>0. 7); when α<0. 75 or a2>-0. 25,
a1 >-1. 0, it means that aerosol is dominated by coar
particle(Vfine/Vtotal<0. 2). It has been propod that a2-a1 is a first
approximation of α, which could also be a good particle size indicator. But
the examination shows that a2-a1 does not perform as well as expected,
especially when 1<a2 -a1 <2, the particle size is very complicated, thus
a2-a1 provides no assistance to judgment.%当气溶胶谱满足Junge分布
时,Angstrom指数(α)可以准确地描述粒子大小,但真实大气气溶胶很少完全满足这
一条件,仅用α判断粒子大小会有较大出入.基于北京、香河、兴隆、太湖4个
Aeronet观测站21世纪以来各站历时都超过1年的气溶胶光学厚度资料,获得
5511组lnτ与lnλ的二次拟合参数a2,a1,尝试找到一种结合α,a2,a1判断粒子大
小的方法.结果表明:当气溶胶为粗粒子时(Vfine/Vtotal<0.2),α均小于0.75,仅用a
就可以较好地判断粒子大小,但当气溶胶以细粒子为主时(Vfine/Vtotal>0.7),该方
法会有较大出入,此时a2,a1可以有效地辅助α判断粒子大小,α>0.75,a2<-0.5或
a2<-0.5,a1<-1.0是较好的判据.此外,分析发现国外研究提出的用a2-a1判断粒
子大小的方法效果并不理想,尤其在1<a2-a1<2的情况下,粒子的组成有多种可能.
【期刊名称】《应用气象学报》
【年(卷),期】2011(022)002
【总页数】6页(P152-157)
【关键词】大气气溶胶;Angstrom指数;粒子大小
【作 者】杨溯;石广玉;王标;杨红龙;赵剑琦;秦世广
【作者单位】中国科学院大气物理研究所大气科学和地球流体力学数值模拟国家重
点实验室,北京100029;中国科学院研究生院,北京100049;中国科学院大气物理研
究所大气科学和地球流体力学数值模拟国家重点实验室,北京100029;中国科学院
大气物理研究所大气科学和地球流体力学数值模拟国家重点实验室,北京100029;
深圳市国家气候观象台,深圳518040;中国科学院大气物理研究所大气科学和地球
流体力学数值模拟国家重点实验室,北京100029;中国气象局气象探测中心,北京
100081
【正文语种】中 文
当气溶胶谱满足Junge分布时,Angstrom指数(α)可以准确地描述粒子大小,
但真实大气气溶胶很少完全满足这一条件,仅用α判断粒子大小会有较大出入。
基于北京、香河、兴隆、太湖4个Aeronet观测站21世纪以来各站历时都超过1
年的气溶胶光学厚度资料,获得5511组lnτ与lnλ的二次拟合参数a2,a1,尝
试找到一种结合α,a2,a1判断粒子大小的方法。结果表明:当气溶胶为粗粒子
时(Vfine/Vtotal<0.2),α均小于0.75,仅用α就可以较好地判断粒子大小,
但当气溶胶以细粒子为主时(Vfine/Vtotal>0.7),该方法会有较大出入,此时
a2,a1可以有效地辅助α判断粒子大小,α>0.75,a2<-0.5或a2<-0.5,
a1<-1.0是较好的判据。此外,分析发现国外研究提出的用a2-a1判断粒子大
小的方法效果并不理想,尤其在1<a2-a1<2的情况下,粒子的组成有多种可能。
大气气溶胶一般指悬浮在大气中直径为10-3~10μm的微粒,它在整个地气系统
中扮演着非常重要的角色,它可以通过散射、吸收影响到达地面的太阳辐射,是重
要的辐射强迫因子[1-4]。气溶胶粒子谱分布是决定其辐射效应的重要物理量
[5],它会影响气溶胶的散射相函数、单次散射比、光学厚度谱特征等辐射性质。
气溶胶粒子大小是重要的气溶胶研究参数,它在很大程度上决定了气溶胶的光学和
物理特性。因此,了解气溶胶粒子大小的信息对于气溶胶研究来说,是一项非常急
迫和重要的工作。能够准确地获得这部分信息对于科学评估气溶胶在地气系统中辐
射效应而言至关重要。
实际大气中,气溶胶的来源非常广泛,多种人为、自然活动都可以产生气溶胶,如
森林火灾[6-7]、能源消耗[8]、海浪飞沫[9]、植物孢子与花粉[10]、
火山喷发[11]和地面扬尘[12]都是重要的气溶胶源。不同源的气溶胶有各自
典型的粒子大小,大气过程也会影响粒子大小。Reid等[7]研究表明,燃烧产生
的气溶胶进入大气后会参与凝结、碰并、气粒转换等大气过程,气溶胶粒径会发生
很大变化[13]。Remer等[14]和Kaufman等[15]也有相似的结论,他们
观测到由城市生活、工业生产释放的气溶胶的粒径会逐渐增长,这种增长可能与高
相对湿度及气溶胶与云之间的联系有关。
一直以来,Angstrom指数(α)被认为是最简捷有效地描述气溶胶典型粒子尺度
的物理量,它是气溶胶光谱性质的函数,是判断气溶胶粒子大小、地面遥感订正、
判断气溶胶类型的重要参数,在气溶胶研究中有着广泛的应用[16-18]。用α
描述粒子大小需要满足Junge分布的假设条件,真实大气并不都满足这个假设,
尤其对于多峰形谱分布情况,仅用α不够准确。一些研究表明,气溶胶光学厚度
(Aerosol Opertical Depth,AOD)的谱特征含有粒子尺度信息,用谱线的曲率
参数能很好地体现气溶胶粒子尺度特征。本文通过分析北京、香河、兴隆、太湖4
个Aeronet站点的观测资料(其中北京站时间为2001年3月7日—2008年8
月31日,香河站时间为2001年3月20日—2008年3月23日,兴隆站时间为
2006年2月19日—2008年5月22日,太湖站时间为2005年9月1日—
2008年10月2日),对用α判断粒子大小的可靠性以及结合曲率参数判断粒子
尺度的可行性进行研究,并给出在粗(细)粒子为主时,各参数的判断阈值。
1.1 Angstrom指数判断粒子大小的局限性
Angstrom在1929年提出了Angstrom指数定律[19],建立了AOD与波长
间的指数关系:
式(1)中,τ(λ)是对应波长为λ的气溶胶光学厚度;β是1μm波长上的光学
厚度,也被称为浑浊度系数;α 是 Angstrom指数[20]。Junge在 Angstrom
的基础上又提出粒子谱与α之间关系,认为气溶胶粒子半径与数密度之间存在下
列指数关系[21]:
式(2)中,A和υ是描述气溶胶谱分布的两个系数。对于α>1的非吸收型气溶
胶,υ≈α+2。由此真正建立了光学厚度、粒子谱分布和α三者间的联系。这个简
单的粒子谱分布假设关系被广泛应用,这种粒子谱分布也被称为Junge分布
[22]。
α最基本的用途是用来描述气溶胶粒子大小[15,23],当α<1时,表明气溶
胶粒子较大(粒径≥0.5μm),如沙尘,海盐;α>2,表明气溶胶粒子较小(粒径
≤0.5μm),如城市污染物、燃烧生成物[5]。但需要注意,用α来描述气溶胶
粒子大小的前提是气溶胶谱满足单峰的Junge指数分布[24],真实大气中气溶
胶源与生成机制复杂,很少有气溶胶完全符合Junge分布。当气溶胶是多峰分布
时,lnτ与lnλ必然不再满足线性关系,此时仅用α作为描述粒子大小的依据就显
得不够充分[25-26]。已有研究对不同类型气溶胶的α值做了非常详细的对比
[24],结果表明:对于不满足Junge分布的气溶胶,计算波长的选取会对α的
计算结果有显著影响,因此,相同α并不意味着相同的粒子谱分布,仅用α来判
断粒子大小还显得不够充分。
1.2 AOD曲率判断气溶胶粒子
一些学者提出,用高次多项式可以很好地拟合气溶胶光学厚度与波长的关系[5,
23,27]。式(3)是用lnλ拟合lnτ的二次函数表达式,式中a2,a1,a0是拟
合参数,代表气溶胶光学厚度光谱特征,其中a2为曲线的曲率,a2>0曲线开口
向上,存在气溶胶光学厚度随波长增长而增长的现象,反之开口向下,光学厚度一
直随波长增长而递小。式(4)和式(5)[28]给出了a2与α的计算公式,i代
表第i个波长。a2=0是一种比较特殊的情形,此时曲率为0,lnτ,lnλ线性相关,
粒子谱为Junge分布[29],通过式(1)和式(3)可以建立a0,a1与α,β
之间的关系,即a0=lnβ,a1=-α。
已有的研究表明,参数a2,a1含有粒子大小的信息。Kaufman等[15]和 Eck
等[5]的研究表明,a2可以作为气溶胶粒子大小的指示参数,当气溶胶以粗粒子
为主时,a2>0;当气溶胶以细粒子为主时,a1<0。Schulter等[29]指出,a2,
a1的差值可以作为α的一级近似用来判断气溶胶粒子大小,当a2-a1≥2时,表
明气溶胶以细粒子为主;当a2-a1≤1时,表明气溶胶以粗粒子为主;当1≤a2-
a1≤2,表明细粒子在气溶胶中所占比例变化较大或两种类型粒子均存在。Kedia
等[28]以此作为气溶胶粒子大小的判据,通过在孟加拉湾和阿拉伯海的观测认
为,前者粗粒子与细粒子并存,76% 的观测结果满足1≤a2-a1≤2;后者有大量
粗粒子存在,84%的观测结果满足a2-a1≤1。这里值得注意的是,相同的α值
并不意味相似的粒子大小,这时可以引入a2作为另一个判据。Schuster等[29]
在数值试验中定义了两种谱分布:单峰细粒子为主谱分布(半径中值为0.21μm)
和双峰粗粒子为主谱分布(粗粒子质量浓度/粒子总质量浓度=0.4)。设定两种
谱分布的α均为2,分别计算它们的a2值,结果显示:以细粒子为主的谱分布
a2<0,以粗粒子为主的谱分布a2>0[29]。这个结果说明,即使α值相同,
谱分布类型也可以完全不同,此时a2可以作为一个很好的判断粒子大小的参数。
为了验证用参数a2,a1判断气溶胶粒子大小的可行性并得到可靠的判断依据,本
文选用地面观测的光学厚度资料计算得到参数a2,a1,α,并结合体积浓度进行
分析。计算选取了北京、香河、兴隆、太湖4个Aeronet站时间跨度超过1年的
资料,观测仪器为CE318太阳光度计[30],仪器在10s内对太阳 7 个 波 长
(340,480,440,670,870,940,1020nm)的直接辐射进行测量同时观测
天空辐射的空间分布特征,可以反演得到气溶胶光学厚度、体积谱分布、相函数等
气溶胶特征参数。本文选用Level 2.0的AOD资料,数据经过严格的质量控制和
除云处理(http:∥)。通过同步观测的天空辐射可以反
演得到22个粒径的体积浓度,反演算法不涉及光学厚度曲率[31-32]。这里
定义有效半径(Reff)小于0.6μm的为细粒子,大于0.6μm的为粗粒子,下文提
及的Vfine,Vtotal分别指细粒子(Reff<0.6μm)、总的粒子体积分数。这里设
定气溶胶谱为细粒子谱和粗粒子谱的叠加,比值Vfine/Vtotal可以用来反映气溶
胶粗细粒子的比例关系。
图1是a2,a1与气溶胶中细粒子体积分数关系图,可以看到代表气溶胶以粗粒子
为主的点都集中在图左上部分,代表以细粒子为主的点集中在图右下部分,整体趋
势与Schulter等的数值计算[29]的结果一致。从图中不难发现,气溶胶以粗粒
子为主时,大部分数据都能满足a2>0,但并不意味着a2一定大于0;相反,a2
>0也并不意味着气溶胶一定以粗粒子为主,图中有不少Vfine/Vtotal>0.5的
点出现在a2=0的上方。由此可见,仅用a2还不能判断粒子的大小,还需要给出
a1的范围。由图1可知,Vfine/Vtotal<0.3的粒子(蓝色点)都集中在a2>-
0.25,a1>-1.0区间;Vfine/Vtotal>0.6的粒子(浅黄色点)a2多小于0,
并且多集中在a1<-1.6区间,尤其在a2<-0.5,a1<-1.0区间细粒子占到总
体积的70%以上。这个结果表明,在粗(细)粒子体积比较大的情况,参数a2,
a1可以很好地反映气溶胶的粒子大小。值得注意的是,图1没有出现a2-a1>2
的数据(细粒子),这与所选取的站点及各站点主要的气溶胶类型有关,本文选取
我国大陆4个资料跨度大于1年的站点,而Schulter等[29]的气溶胶参数来自
Aeronet在非洲、美洲的观测结果,不同的气溶胶参数会给结果带来差异。此外,
由图1和Schulter等[29]的结果中都可以发现,在1<a2-a1<2区间有许多
红色点(细粒子含量相当高)存在,尤其在Schulter等[29]的结果中(图略)
该区间存在着大量代表完全由细粒子组成的数据点(细粒子质量浓度/总的粒子质
量浓度=1),因此仅用1<a2-a1<2就判定气溶胶为混合型显然是不太合适的。
相对而言,a2-a1<1可以较好地判断气溶胶以粗粒子为主的情况,但在该区间
仍有少量红色点存在。因此,认为a2-a1仅适合作为判断气溶胶以粗粒子为主时
的参考,它并不是一个严格的判断标准。
图2是a2,α与气溶胶中细粒子体积分数关系图。从图2可以看到,气溶胶以粗
粒子为主时(Vfine/Vtotal<0.2),所有点都能满足α<0.75,这表明,此时仅
用α就能很好地判断出粒子大小,α<0.75是判断大粒子气溶胶的很好判据。但
是当Vfine/Vtotal>0.2时,α变化范围很大,只用α很难判断气溶胶的粒子大
小。此外,还可以看到,在一般认为是以细粒子为主的α>1.5区间[16,33-
34]存在许多代表混合型的数据点(0.4<Vfine/Vtotal<0.6),而在一般认为
是混合型的0.8<α<1.2区间[16,33-34]也有大量细粒子为主的数据点存在,
这表明:当气溶胶以细粒子为主或者为混合型时,只用α来判断粒子大小会有偏
差。结合计算得到的a2值发现,当α>0.75且a2<-0.5时,气溶胶以细粒子为
主,Vfine/Vtotal>0.7,此时可以较好地判断粒子大小。综上所述,α结合a2
可以较好地判断气溶胶粒子大小,其效果要好于仅用α的情况。
α是描述气溶胶粒子大小的经典物理量,是气溶胶光谱性质的函数。一般认为,α
<1,表明气溶胶粒子较大;α>2,表明气溶胶粒子较小。但是真实的lnτ与lnλ
并不严格满足线性关系,因此用α来判断气溶胶的粒子大小还不够充分。lnτ与
lnλ的曲率参数a2,a1含有气溶胶粒子信息,可以帮助判断气溶胶粒子大小。本
文通过分析我国4个地面气溶胶观测站点的日平均α、粒子谱分布和参数a2,a1
尝试找到判断气溶胶粒子大小的合理判据,具体结论如下:
1)只用a2还无法判断粒子大小,需要配合其他参数。当a2>-0.25,a1>-
1.0时,气溶胶以粗粒子为主;当a2<-0.5,a1<-1.0时,气溶胶以细粒子为
主。
2)气溶胶以粗粒子为主时(Vfine/Vtotal<0.2),用传统的α判据就可以很好
地判断粒子大小,此时α<0.75;但当气溶胶以细粒子为主时(Vfine/Vtotal>
0.7),传统的α判据会有较大出入,需要加入a2可以帮助判断。α>0.75且a2
<-0.5可以作为气溶胶以细粒子为主的判据。
3)由于a2-a1仅仅是α的一种近似,因此,通过计算a2与a1差值的范围来判
断气溶胶粒子大小的方法并不准确,尤其在1<a2-a1<2的情况下,粒子的组成
有多种可能。
本文选取的站点资料在一定程度上可以较好地代表我国北方大城市、城市背景、区
域本底地区的气溶胶情况,但仍有一定局限性,在下一步的工作中需要补充其他不
同地区的气溶胶参数,建立适用范围更广的判据。
致 谢:感谢中国科学院大气物理研究所和Aeronet提供的CE-318观测资料和
反演产品。
Aerosols play important roles in earth’s climate system by scattering and
absorbing radiance and changing surface radiation budge,so they are
recognized as one of the most important factors inducing global dimming
during 1960to the other side,aerosols can also act as cloud
condensation nuclei,changing the optical and micro-physical property,
altering hydrological aerosol particle size is an important factor
which could determine the aerosol physical and optical characteristic,so
the knowledge of the particle size information is an urgent and necessary
job for aerosol om exponent(α)is a convenient
parameter for describing particle size,in general,asα<1.0,it means
coar particle is dominant;asα>1.0,it means fine particle is
r,this application is bad on Angstrom power law
which is just valid for the Junge size distribution,not suitable for all
environments and er application would introduce
considerable uncertainty and lead to ately,
previous measurements note that when the aerosol doesn’t meet Junge
size distribution,the Angstrom exponent would vary with wavelength,
and the spectral curvature of the Angstrom exponent(a2,a1)is uful
for describing particle is is conducted to find the relationship
between the parameter and particle size bad on Aeronet Level 2.0data
from Beijing,Taihu,Xinglong,Xianghe data contain 440nm,
675nm,870nm,1020nm AODs,and particle volume concentration,the
data temporal ries of each site is more than one year,α,a2,a1are
derived by least square results show that although the aerosol
is mixed by fine and coar particle sometimes,αis still larger than
1.5which indicate that aerosol mainly consists of fine particle in typical
Angstrom pondingly,medianα(0.8<α<1.2)also appears for
fine particle condition at whichαshould be larger than 1.2in typical
Angstrom the other side,whenαis less than 0.75,the aerosol is
dominated by coar particle certainly which is in accord with Angstrom
means thatαis a good particle size indicator for coar particle but
not for all gha2,a1contain particle size information,
they are not sufficient for describing particle size just by themlves,they
could be nice complement toα.There is significant relationship between
particle size andα,a2,a1,whenα>0.75,a2<-0.5ora2<-0.5,a1<-
1.0,it means that aerosol is dominated by fine particle(Vfine/Vtotal>
0.7);whenα<0.75ora2>-0.25,a1>-1.0,it means that aerosol is
dominated by coar particle(Vfine/Vtotal<0.2).It has been propod
thata2-a1is a first approximation ofα,which could also be a good
particle size the examination shows thata2-a1does not
perform as well as expected,especially when 1<a2-a1<2,the particle
size is very complicated,thusa2-a1provides no assistance to judgment.
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